近年来，太阳能、风能等可再生能源技术快速发展，然而，这些发电方式受自然因素影响较大，具有明显的随机性和波动性，目前弃风、弃光等现象凸显。储能技术是将随机波动能源变为友好能源的关键，其技术变革对推动能源革命具有重要意义。水系有机液流电池以水溶性有机氧化还原活性分子作为电解质，其安全性高、成本低廉、性能易于调控且对环境友好，是一种极具发展前景的新型大规模储能技术。在众多液流电池有机活性物质中，氮氧自由基类活性材料原料丰富、价廉易得且具有相对较高的氧化还原电位（＞0.8 V vs. RHE），是一种综合性能优异的正极材料。然而，在充放电过程中氮氧自由基类分子易于发生副反应，进而导致电池容量快速衰减，使用寿命缩短。此外，活性物质的分子结构和电化学性能之间的内在关联尚不清晰，在分子结构设计方面也缺乏理论指导。

针对上述问题，西安交通大学材料学院宋江选教授团队从分子结构调控入手，设计合成了五元环吡咯类氮氧自由基衍生物，结合密度泛函理论模拟及实验分析，首次揭示了该类分子氧化还原电位与N-O自由基端电荷布局之间的内在关联。相比于传统的六元环氮氧自由基活性物质，五元环双键结构吡咯啉氮氧自由基（CPL）的氧化还原电位高达0.96 V (vs. RHE)，所组装水系有机液流全电池CPL/BTMAP-Vi展现出1.31 V的开路电压，在500次充放电循环内容量保持率高达99.96％/圈。这一研究工作极大拓展了氮氧自由基衍生物的选择范围，为此类材料在大规模储能领域的应用奠定了理论基础。研究结果以“Five-Membered Ring Nitroxide Radical: A New Class of High-Potential, Stable Catholyte for Neutral Aqueous Organic Redox Flow Batteries”为题发表于国际知名期刊Advanced Functional Materials。课题组博士研究生胡博和助理教授范豪为共同第一作者，宋江选教授为唯一通讯作者，西安交通大学为论文唯一通讯作者单位。这也是该团队在继前期六元环哌啶类氮氧自由基（ACS Appl. Mater. Interfaces, 2020, 12, 39, 43568）和吩噁嗪类碱性兰（Chem. Commun., 2020, 56, 13824）水性液流电池电极材料研究工作之后的又一重要进展。

该研究工作得到了国家自然科学基金、西安交大青年拔尖人才计划、博士后创新人才支持计划和国家高层次人才计划等项目的资助。论文中化合物材料的表征及测试得到了西安交通大学分析测试共享中心、金属材料强度国家重点实验室和动力工程多相流国家重点实验室平台的大力支持。

论文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adfm.202102734

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