直接甲醇燃料电池因其绿色环保、燃料易得、且便于携带等优点被广泛认为在个人电子设备,小型电站和军事领域存在巨大的使用前景。然而,直接甲醇燃料电池阳极甲醇氧化反应反应动力学缓慢,并且醇类氧化过程中贵金属催化剂极易被中间产物毒化,导致催化活性下降。上述问题大大影响了该类电池的输出性能和稳定性,能否解决上述问题成为了该类电池能否大规模商用化的关键。
针对上述问题,西安交通大学材料学院柳永宁教授课题组谭强博士提出了一种以多孔含氮碳球为载体(NMCS),CeO2纳米点为负载锚点,实现纳米级CeO2-Pd活性位高分散负载的催化剂制备策略。经过载量优化后的Pd20%-CeO2(20%)/NMCS催化剂在碱性条件下表现出超高的催化活性和稳定性:在CV测试中该催化剂的甲醇氧化峰值电流密度较商用PtRu/C催化剂提高5倍,并且表现出与PtRu/C催化剂相当的抗毒化性能。TEM、XPS和DFT结果表明,多孔含氮碳球丰富的孔结构极大地提升了Pd和CeO2的分散程度,明显细化了Pd颗粒尺寸,有效地增大了催化剂的电化学活性面积;碳载体中的掺杂氮和纳米CeO2点与Pd颗粒之间存在强烈的电子相互作用,该作用降低了Pd表面CO的吸附,提高Pd表面耐CO毒化能力,进一步提升了催化剂的催化活性和稳定性。该催化剂在纤维膜结构的直接甲醇燃料电池中也表现出了优于商用PtRu/C催化剂的性能。这项工作对今后发展高催化活性和稳定性甲醇燃料电池阳极催化剂具有重要指导意义。
上述研究成果近期以Highly dispersed Pd-CeO2 Nanoparticles Supported on N-doped Core-Shell Structured Mesoporous Carbon for Methanol Oxidation in Alkaline Media(多孔含氮碳球负载高分散性钯-二氧化铈复合催化剂的甲醇氧化电催化研究)为题发表在国际权威催化学术期刊ACS Catalysis《美国化学会催化》上,影响因子11.38。该论文第一作者为青年教师谭强,柳永宁教授为通讯作者,合作者包括西北大学朱海燕教授和美国纽约州立大学布法罗分校武刚副教授。西安交大材料科学与工程学院为论文的第一通讯单位。柳永宁教授课题组多年来一直在燃料电池、锂离子电池材料及超级电容器等能源材料与技术领域进行探索和研究,多项研究成果发表在Nano Letter, Nano Energy, Journal of Materials Chemistry A等国际著名期刊。
该项工作得到了国家自然科学基金(21603171)、中国博士后基金(2016M592783)、西安交通大学新教师启动基金和西安交通大学分析测试共享中心的支持。
论文链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.9b00726